Marek Dobrowolski

1. Wstęp
Źródła selenowe zaczęto stosować na skalę przemysłową w latach 70-tych w byłym Związku Radzieckim. Były one propagowane przez instytut rosyjski WN1RT w Moskwie. Źródła te miały jednak zbyt duże wymiary i niską aktywność właściwą. Dostarczane były w specjalnych aparatach gammagraficznych i wraz z Tulem-170 proponowane były głównie do kontroli wyrobów z metali lekkich.
W latach 1973-76 przeprowadzono w Instytucie Badań Jądrowych w Świerku próby ze źródłami Se-75 w ramach prac nad rozwojem gamma-radiografii niskoenergetycznej [1]. Jednak bardzo niska aktywność właściwa tych źródeł spowodowała zaniechanie dalszych porób i zajęcie się przede wszystkim Iterbem-169.
W latach 90-tych, w wyniku zmian politycznych a co za tym idzie gospodarczych, nawiązano współpracę w dziedzinie radiografii selenowej między firmami zachodnimi (Isotopen Technik - Dr. Sauerwein, AGFA) , specjalistami rosyjskimi z dawnego instytutu WNJJRT oraz ośrodkami jądrowymi w Rosji, posiadającymi wirówki umożliwiające wzbogacanie selenu oraz wysoko strumieniowe reaktory umożliwiające uzyskanie źródeł radiograficznych selenu-75 o wysokiej aktywności właściwej. Strona niemiecka zapewniła szeroki marketing oraz przeprowadziła prace badawcze, które umożliwiły wprowadzenie Se-75 do normy PN/EN-1435 dotyczącej badań radiograficznych spoin.

2. Podstawowe własności fizyczne i chemiczne selenu

Selen jest pierwiastkiem chemicznym o liczbie atomowej 34 i masie atomowej 78,96 należącym do VI grupy układu okresowego pierwiastków (tlenowce, pół metal). Występuje w kilku odmianach alotropowych z których najtrwalszą jest selen szary, zwany metalicznym, który jest półprzewodnikiem, posiadającym temperaturę topnienia 220°C i wrzenia 688°C. Gęstość selenu metalicznego wynosi 4,8 g/cm3. Znane są też nietrwałe odmiany krystaliczne (a i P) o barwie czerwonej oraz selen bezpostaciowy występujący jako czerwony proszek lub w postaci szklistej. Selen ogrzewany łączy się z tlenem (tworząc SeCh i SeOs) oraz z fluorem i z metalami alkalicznymi. Występuje w przyrodzie w niewielkich ilościach, głównie w złożach siarki i jej związków; rzadko tworzy własne minerały. Selen wykazuje fotoprzewodnictwo.
Niska temperatura topnienia i wrzenia selenu jest przeszkodą, w niektórych krajach, w uzyskaniu atestu prób bezpieczeństwa opakowań typu "B" oraz samych źródeł zamkniętych, co w efekcie utrudnia w pewnym stopniu rozpowszechnienie Se-75 w niektórych państwach wspólnoty europejskiej. Poza zagadnieniami czysto technicznymi występują tu prawdopodobnie również czynniki rynkowe, gdyż w wielu przypadkach selen jest bardzo konkurencyjnym źródłem w stosunku do Ir-192 i Yb-169.

3. Własności radiograficzne Se-75

Energia promieniowania
Selen naturalny zawiera izotopy o następującej masie atomowej, w kolejności ichwystępowania: Se-80, 78, 76, 82, 77, 74 [2].
Izotopy promieniotwórcze selenu i ich okresy półrozpadu przedstawiają się następjąco: Se-70 (0,68 godz.); Se-73 (7,15 godz.); Se-73m
(0,65 godz.); Se-75 (120d.); Se-79 (6,5-104 lat); Se-81 (0,32 godz.); Se-81m (0,95 godz.); Se-83 (0,38 godz.).
Selen-75 rozpada się przez wychwyt elektronów, nie emituje więc promieniowania korpuskularnego a jedynie promieniowanie charakterystyczne arsenu i fotony gamma. Jego charakterystyka energetyczna wygląda następująco [2]:

Widmo selenu - 75 wzbogaconego [2]

 

Energia fotonów [KeV]	Liczba kwantów na 100 rozpadów
66	0,97
77	0,17
81	0,05
96	3,1
121	15,1
136	53,6
199	1,5
265	55,9
280	22,9
305	1,4
370	0,03
401	12,5
478	0,26
572

Schemat rozpadu Se-75

 

Tak więc dominującą rolę w procesie rozpadu Se-75 odgrywają fotony o energii od 121 do 280 keV. Jest to zakres energii dużo niższy od typowego spektrum Ir-192, stąd lepszy kontrast i wykrywalność szczegółów niż przy użyciu źródła Ir-192, w zakresie grubości od 5 do 30 mm stali (a nawet grubszych elementów). Średnia energia Se-75 wynosi ok. 220 keV.
Badanie źródeł Se-75 wykonanych z nie wzbogaconego (0,87% Se-74) i wzbogaconego (do 41% Se-74) materiału tarczowego pokazały, że wzbogacenie materiału wyjściowego prawie nie zmienia składu widmowego tych źródeł, co związane jest prawdopodobnie z małym samo pochłanianiem promieniowania gamma w materiale tego źródła.
Zastosowanie wzbogaconego materiału tarczowego pozwala, przy wzbogaceniu do 30% Se-74, zwiększyć aktywność źródła ok. 20 razy [2], Dalsze wzbogacanie zwiększa aktywność źródła i wydajność kontroli proporcjonalnie wzrasta,
Aktywność właściwa - rozmiary i aktywności źródeł Se-75
Źródła Se-75 uzyskuje się drogą napromieniowania w reaktorze neutronami materiału tarczowego Se-74. Proces naświetlania w reaktorze trwa dość długo (zwykle kilka miesięcy) gdyż przekrój czynny selenu na neutrony wynosi ok.30 barnów(dla reakcji Yb-168^-jtYb-169 przekrój czynny wynosi 5000 barnów).
Izotopu Se-74 jest w selenie naturalnym zaledwie 0,87%, co pozwalało uzyskiwać, w warunkach polskich w latach 75-77, aktywność właściwą źródeł ok. 67 GBq/g (1,8 Ci/g). Z selenu wzbogaconego można było uzyskać ok. 1,8 TBq/g (54 Ci/g) i źródła "przemysłowe" o aktywności 5,5 GBq (150 mCi) z kształtki ø1x1 mm i 44,5 GBq (1,2 Ci) z kształtki ø 2x2 mm. Rosjanie oferowali wtedy standardowe źródła Se-75 ø5x5mm o aktywności ok. 8 Ci (300 GBq).
Jeśli wziąć pod uwagę, że firma Isotopen Technik oferuje obecnie źródła Se-75 o aktywności:
2 - 4 Ci (75-150 GBq) z kształtki 1x1 mm,
18 - 33 Ci (670 -1220 GBq) z kształtki 2x2 mm i
65 - 80 Ci ( 2,4 - 3 TBq) z kształtki 3x3 mm,
to znaczy o aktywności właściwej rzędu 800 Ci/g (29,6 TBq/g), to jasne staje się, dlaczego 20 lat temu źródła selenu nie znalazły wielu entuzjastów.
Informacje ze źródeł rosyjskich są jeszcze bardziej optymistyczne i podają następujące maksymalne aktywności źródeł Yb-75:
75 Ci (2,8 TBq) z kształtki 2,8 x 2,8 mm 100 Ci (3,7 TBq) z kształtki 3x3 mm

Wydajność źródeł Se-75 i nieostrość wewnętrzna
Stała jonizacyjna Se-75 wynosi 0,203 R o m2 o Ci"1 o godz"1, czyli jest ok. 2,5 razy niższa
niżdlalr-192 i dwa razy wyższa od Yb-169.
Nieostrość wewnętrzna dla Se-75 podana w publikacji [6] wynosi:

Grubość filtra Fe[mm]	Grubość okładek Pb[mm]	Nieostrość wewnętrzna [um]
-	-	150
-	0,027	160
-	0,1	190
-	0,2	200
10	0,1	200
20	0,1	225
30	0,1	270
40	0,1	30

Okres połowicznego rozpadu i efektywność użytkowania. Okres połowicznego rozpadu Se-75 wynosi 120 dni. Jest więc 1,6 razy dłuższy od Ir-192 oraz 4 razy dłuższy niż Yb-169.
Przynosi to wymierne korzyści ekonomiczne gdyż zmniejsza ilość koniecznych wymian źródeł promieniowania w ciągu roku zarówno w stosunku do Ir-192 jak też, w znacznie silniejszym stopniu, w porównaniu z Yb-169.
Poza tym, gdy porównać czasy ekspozycji dla źródeł Lr-192 i Se-75, to tylko w początkowym okresie użytkowania czasy badania irydem są krótsze Dość szybko wolniejszy rozpad promieniotwórczy selenu daje mu przewagę nad irydem i po pewnym czasie selen staje się coraz bardziej efektywny.

Czas ekspozycji w funkcji czasu użytkowania źródeł Se-75 i Ir-192, grubość badania 10 mm Fe, błona D7, FF=50cm, D=2.5 [2]

Wykrywalność
Ze względu na niższą energię promieniowani od t-192, wykrywalność nieciągłości w stalowych wyrobach uzyskiwana źródłem Se-75 plasuje się między Yb-169, Tm-170 oraz RX airydem-192.
Krzywe teoretycznej wykrywalności nieciągłości w stali obliczone dla źródeł Ir-192, Se-75, Yb-169 przedstawione są na poniżej. Obliczenia wykonano według wzoru Radwana [4]:

gdzie:

S - wykrywalność; wyrażony procentowo stosunek wielkości nieciągłości do grubości badanego przedmiotu
X - grubość badanego przedmiotu
dD - najmniejsza różnica zaczernień wykrywana gołym okiem (przyjmuje się 0,02)
y- współczynnik kontrastowości błony, przyjęto y = 4,0 dla D7 i D=2,0
µz- zastępczy liniowy współczynnik osłabienia promieniowania,określono go z zależności

k = Io/I dla różnych grubości absorbenta wyznaczono z krzywych osłabienia promieniowania
Po podstawieniu i uproszczeniu:

 

Teoretyczne krzywe wykrywalności nieciągłości w stali dla źródeł Se-75, Yb-169, Tm-170 oraz błony AGFA Geavert D7, D=2	Krzywe doświadczalne wykrywalności pręcikowej dla stali i źródeł Se-75, Yb-169, Ir-192, i RX-200 kV; błona D7 bez okładek lub z okładkami Pb 0,02 (dla Ir-192 i RX), linią zębatą oznaczono wymagania jakościowe obrazu dla klasy B

Porównanie jakości radiogramów irydowych i selenowych dla różnych grubości i średnic rurociągów stalowych

 

Porównanie charakterystycznych własności źródeł Yb-169, Se-75, Ir-192

 

Literatura

1. A. J.edizejewski, M.Dobrowolski, M.Kazubek - Możliwości stosowania w radiografii
   przemysłowej niskoenergetycznych źródeł promieniowania gamma, Raport IB J, Świerk
   INR/1669AX/R/B, 1976
   
2. S.W. Rumiancew-Defektoskopia radiologiczna, WNT, 1972
3. R. Grimm, T. Kaftal - Selen75 - wyniki radiografii terenowej, Isotopen-Technik
   Dr Sauerwein GmbH
4. M. Dobrowolski, AJędrzejewski - Radiographic testing of welds on smali diameter
   piping using Yb-169, British Journal of NDT, Jan 1975
5. IAEA Basic Safety Standards, Wiedeń 1996
6. U. Ewert, J. Stade - Comparative Analysis of Image Quality from X-Ray Radiography
   and Gamma Radiography Using Selenium 75 and Mdium 192, Materials Evaluation,
   Febr. 1999
7. K. Besztak, G. Jezierski - Doświadczenia ze stosowania źródła Se-75 do badań
   radiograficznych w elektrowni, Elektrownia Opole S.A., Brzezie, 1996
8. R. Grimm, T. Kaftal - Gamma radiography utUising selenium-74, Jusight, Sept 1996